Ses instruments

Il y parvient en 1877 en produisant des gouttelettes d'oxygène liquide par une méthode différente de celle utilisée par Raoul Pictet, en utilisant l'effet Joule-Thomson. Dans sa technique, l'oxygène est refroidi et comprimé simultanément. Il subit ensuite une dilatation rapide, ce qui permet de le refroidir encore plus, aboutissant à la production de gouttelettes d'oxygène liquide. Ces travaux lui valent la médaille Davy en 1878. Il est élu membre de l'Académie des sciences en 1884.
Ses découvertes sont à l’origine de l’industrie moderne du froid, de la cryogénie et des hautes pressions. Parmi les applications de ces découvertes : la conservation des aliments, la médecine (conservation des organes, banque du sperme), l'industrie des métaux, la conquête spatiale (l’oxygène servant de comburant des fusées).
Il étudie aussi les propriétés physiques et chimiques du fer.

Ferdinand et Edmond Carré, dès 1864, construisirent les premiers congélateurs et machines à glace. Cailletet a ouvert la voie à la cryogénie (très basses températures) Le froid industriel existait avant lui et ne dépend en rien de la liquéfaction de l'oxygène et de l'azote.